Contrajo matrimonio en Puerto Plata con la señora Rafaela Pichardo, en el año 1940 y procreó dos hijos: Marina (en los primeros años de su vida se dedicó a la enseñanza de la Literatura en el bachillerato del Liceo José Dubeau de Puerto Plata, después se retiró y se hizo abogada, profesión que ejerce en Santo Domingo) y Juan Miguel Grisolía Pichardo (también abogado y trabaja en el Bufete que fundara su padre en compañía de su hermana y otros abogados).
Fue procurador fiscal, diputado, síndico municipal y gobernador provincial de Puerto Plata.
En las elecciones presidenciales, congresuales y municipales, celebradas el 20 de diciembre de 1962, en que ganó el profesor Juan Bosch, la Presidencia de la República y su Partido Revolucionario Dominicano; el licenciado Carlos Grisolía Poloney fue elegido senador por la provincia de Puerto Plata por la Unión Cívica Nacional, siendo su sustituto, Manuel Joaquín Mendoza Castillo. Además, fueron diputados, los señores: Arturo Guillermo Muñiz Marte por UCN, Dr. Pablo Juan Brugal Muñoz (UCN) y Marino Villanueva (PRD). En la Constituyente del 1963 se distinguió y aportó valiosas ideas y reflexiones. Como congresista fue magnífico y trabajador, sometiendo varios proyectos de leyes.
Luego se trasladó a vivir en Santo Domingo, donde fundó el Bufete de abogados Grisolía—Bobadilla con otros colegas.
El licenciado Grisolía Poloney apoyó el golpe de Estado contra el Gobierno del Profesor Juan Bosch, el 25 de septiembre de 1963.
Fue nombrado como secretario de Estado de Trabajo por el Triunvirato, presidido por el licenciado Emilio de los Santos y los miembros: Ing. Manuel Enrique Tavárez y Dr. Ramón Tapia Espinal, en 1963, mediante el Decreto No. 2.
El doctor Carlos Grisolía Poloney fue miembro del Gobierno de Reconstrucción Nacional, presidido por Antonio Imbert Barrera; teniendo, además, como miembros a los señores: Alejandro Zeller Cocco, Bartolomé Benoit, Julio D. Portigo y Leonte Bernard Vásquez, desde el 7 de mayo al 30 de agosto de 1965. Dicho Gobierno fue patrocinado y apoyado por el gobierno interventor de los Estados Unidos de América.
Después de la Revolución del 24 de abril de 1965, se retiró al ejercicio de su carrera de abogado en su bufete.
Su último empleo dentro del gobierno fue en el Gobierno de los diez años (1986—1996), presidido por el líder y caudillo reformista licenciado Joaquín Balaguer, donde fue asesor legal de la Autoridad Portuaria Dominicana, en Santo Domingo.
Escribió artículos de fondo para los periódicos: El Porvenir, de Puerto Plata; La Nación, El Caribe y Listín Diario, de Santo Domingo.
Participó en la tertulia literaria que se celebraba en el balneario long Beach, propiedad de Luis Arturo Pelegrín, en compañía del doctor Víctor Almonte Jiménez, Dr. Mario Estrada Martínez, Dr. Sebastián Rodríguez Lora, Dr. Ángel Gómez Torres, Dr. Gabriel Imbert Pimentel (a) Chú, Don Juan Dottín Otero, Dr. Otto Bounigal Núñez, Dr. Carlos Manuel Finke, Dr. José Augusto Puig Ortiz, Dr. Narciso Libre Quintana, Don Luis Segundo Ginebra H. (a) Lulú, Dr. Manuel de Jesús Ricardo y otros tantos.
Grisolía Poloney escribió el prólogo del libro Estampas de mi pueblo, escrito por el Dr. Sebastián Rodríguez Lora. En dicho libro aparece una semblanza del Grisco, página 163, tercera edición, aumentada, Santo Domingo, Editora Alfa & Omega, 1992.
El doctor Carlos Grisolía Poloney deberá de ser recordado por su valentía al enfrentar la dictadura de Trujillo y su honestidad demostrada en los diferentes cargos que ocupó en la administración pública, no obstante, los errores que pudo cometer en 1963.